近日,beat365中文官方网站材料科学与工程beat365中文官方网站副教授李仁宏在国际顶级期刊Advanced Materials(影响因子:30.8)上发表题为《Strong Metal-Support Interaction for 2D Materials: Application in Noble Metal/TiB2Heterointerfaces and their Enhanced Catalytic Performance for Formic Acid Dehydrogenation》的文章,报道了课题组在高温抗烧结纳米催化材料领域取得的突破性成果。
金属纳米催化剂拥有独特的尺寸效应、电子结构和表面特性,在石油化工、精细化工及环保催化等领域具有广阔的应用前景。然而,目前很多重要工业催化过程的反应温度常常高达600oC以上,极易导致催化剂烧结而迅速失活。开发兼具高催化活性和高温抗烧结性能的双功能纳米金属催化剂一直以来是多相催化领域亟待解决的科学前沿问题,也是其工业应用取得突破的关键因素。本文利用熔盐法在相对低温条件下制备了高纯度TiB2等Mbene纳米晶,再将预先合成的Pt等纳米金属颗粒负载到TiB2载体上,并对其进行高温煅烧处理后,发现二维层状TiB2能在零维Pt纳米粒子表面发生可控的自组装现象,并且会随着煅烧温度的升高而构成部分、单层或多层包覆形貌,最终形成了经典金属?载体强相互作用(SMSI)中常见的核壳结构。即使Pt的负载量高达12.0 wt%,并且在800oC高温下经过长达5小时的煅烧处理,其粒径始终稳定保持在2.4纳米左右,相比初始粒径(~2.2纳米)几乎没有长大,展现出极为优异的高温抗烧结性能。与此同时,除了Pt族金属(如Pt和Pd),我们还证实IB族金属(如Ag)和TiB2之间也存在SMSI效应。第一性原理计算表明该SMSI效应来自金属和载体表面之间的静电力和共价键的共同作用。此外,高温稳定的核壳结构还产生了独特的Pt-B键以及Pt表面电子态的丰富变化,有利于室温高效催化甲酸产氢。上述原创性发现不仅打破了IB族金属不能与载体形成SMSI作用的传统认知,还建立了以二维层状Mbene作为共性载体同时稳定Pt族和IB族金属的新型SMSI体系,从而为设计制备兼具高活性和高温抗烧结性能的双功能金属纳米催化体系提供了全新的设计思路和独特的解决方案。本项研究得到了国家自然科学基金的资助和支持。
Advanced Materials是工程与计算大学科、材料与化学大领域的顶尖期刊,在国际材料领域科研界上享誉盛名,在工程与计算科学大学科领域杂志中排名第一,在材料与化学大学科领域所有杂志中排名第四,2020年影响因子为30.8。该期刊接收与材料领域相关的顶尖科研成果,其接收率只有10%-15%。
论文链接:https://doi.org/10.1002/adma.202101536